引入动态共价网络（DCNs）是解决热塑性聚酯（如PET）回收难题的有效策略，但不同网络密度在多次回收中的微观演变机制尚待揭示。本工作系统研究了不同DCNs密度的PET在五次模拟回收中的结构-性能关系。研究发现，低密度DCNs样品凭借DCNs与物理缠结网络的协同效应，在保持适宜加工粘度的同时，实现了优异的韧性保持（4次重复加工后断裂伸长率保持率>75%）。相比之下，高密度的DCNs在多次热加工中诱导了相分离，形成了DCNs富集区和贫乏区。DCNs富集区的聚集导致了结构异质性放大和微孔洞的产生，这些缺陷严重阻碍了拉伸过程中的应力传递，最终表现为脆性断裂。该工作阐明了动态网络密度决定的两种截然不同的结构演变路径，为设计兼具加工性与机械性能的可回收聚酯提供了重要指导。

De-Zhuang Jia, Lei Li, Yang Yang, Jie Zhang, Tai-Bao Yang, Hao Lin, Hua-Dong Huang, Gan-Ji Zhong*, and Zhong-Ming Li. Recycling Thermoplastic Polyester with Dynamic Covalent Networks. Macromolecules. 2025, 58, 17, 9504-9514. DOI: 10.1021/acs.macromol.5c01764.